CH_4_CO_2重整反应动力学机理与催化剂的改良.pdf

第 卷 第 期 29 1 OIL AND GAS TREATING AND PROCESSING 油气加工 29 CH －CO 重整反应动力学 4 2 机理与催化剂的改良 龙 威 徐文媛 华东交通大学化学化工系，江西南昌 330013 摘要： 甲烷 二氧化碳重整反应是当代研究的热点， 重整的微观反应动力学机理解决了已有的分歧。 － 催化剂的选择、载体效应、助剂效应和抗积炭性能是影响反应的重点因素，通过对实验中催化剂的 微观表征，分析比较并重点解决催化剂因积炭而失活的问题，其中包括对活性中心、载体、助剂等方 面进行了大量的改进和拓展。 关键词： 甲烷二氧化碳重整；催化剂；反应机理；失活；助剂；积炭 文献标识码： A 文章编号： （ ） 1006-5539 2011 01-0029-05 1 研究背景与国内外研究现状 CO2 不在催化剂表面发生吸附活化和解离， 而是以气 相直接与甲烷分解生成的 反应生成水， 合成气再 寻求减少二氧化碳的有效途径一直是解决全球温 H2 ［ ］ ［ ］ 1 2 由CH 与水蒸汽反应生成，这种甲烷二氧化碳重整机 室效应的科学难题 。早在 年， 在“ ” 4 1991 Ashcrift Nature 上提出了甲烷二氧化碳重整反应的可能，从此掀起了 理与水蒸汽重整和部分直接氧化机理类似。 对甲烷二氧化碳重整制取合成气研究的狂潮。 通过对 随着微观研究技术的不断深入，理论研究的角度 催化剂的选择和改进、热力学平衡常数的测定，试图 由热力学逐步转向动力学，CO2 发生解离吸附的观点 寻求出一条真正工业化的可行合成路线，其反应机理 是最理想的解释。 尤其对于活性较好、抗积炭性能较 主要有两大分歧。 强的催化剂来说，CO2 的解离吸附是必不可少的。一种 ［ ］ 3 简单的机理是甲烷直接解离吸附产生 ； 而 和 1965 年，吴越 译著的《气化和气体合成反应的 H2 Mark