Bi2Se3自旋轨道耦合计算 推荐.doc

Bi2Se3自旋轨道耦合性质的计算 一、模型和基本参数： 图（a）黑色t1、t2、t3基矢围成Bi2Se3菱形原胞，用于计算块体，红色方框包含一个五元层，是构成薄膜的一个QL。 计算能带的布里渊区高对称点：Г(0 0 0)-Z(π π π)-F(π π 0)-Г(0 0 0)-L(π 0 0)， 根据正空间和倒空间坐标的转换关系， 得到正空间中高对称点的坐标：Г(0 0 0)-Z(0.5 0.5 0.5)-F(0.5 0.5 0)-Г(0 0 0)-L(0 0 -0.5) 空间群： 166号~ R-3M（MS） （文献） 结构分为：六角晶胞和菱形原胞（Rhombohedral）两种形式六角晶胞(hexagon)：含三个五元层，15个原子 菱形原胞（Rhombohedral）：含5个原子 晶格参数t=9.841, α=24.275 原子坐标： 弛豫值 实验值Bi(2c) (0.400,0.400,0.400) Bi(2c) (0.398, 0.398, 0.398)Se(1a) (0,0,0) Se(1a) (0,0,0)Se(2c) (0.210, 0.210, 0.210) Se(2c) (0.216, 0.216, 0.216) 赝势：PAW_GGA_PBE Ecut=340 eV 块体：Kpoints=11×11×11 薄膜：Kpoints=11×11×1 块体结构优化时，发现Ecut=580，KPOINTS=151515，得到的结构比较合理 计算薄膜真空层统一： 15 ? ISMER取-5（或取0，对应SIGMA=0.05） 二、 计算过程描述： 范德瓦尔斯作用力的影响。 手册中一共有5种方法： Correlation functionals：LUSE VDW = .TRUE. the PBE correlation correction AGGAC = 0.0000 Exchange交换 functionals vdW-DF vdW-DF2 方法一 方法二 方法三 方法四 方法五 revPBE optPBE optB88 optB86b rPW86 GGA = RE LUSE_VDW = .TRUE. AGGAC = 0.0000 GGA = OR LUSE_VDW = .TRUE. AGGAC = 0.0000 GGA = BO PARAM1 = 0.1833333333 PARAM2 = 0.2200000000 LUSE_VDW = .TRUE. AGGAC = 0.0000 GGA = MK PARAM1 = 0.1234 PARAM2 = 1.0000 LUSE_VDW = .TRUE. AGGAC = 0.0000 GGA = ML Zab_vdW = -1.8867 LUSE_VDW = .TRUE. AGGAC = 0.0000 经测试，发现方法二optimized Perdew-Burke-Ernzerhof-vdW (optPBE-vdW)是最合适的。 并通过比较发现，范德瓦尔斯作用力对块体和单个QL厚度的薄膜的影响很小，对多个QL厚度的薄膜结构影响比较大，所以优化时需要考虑QL之间的vdW相互作用，而范德瓦尔斯作用力对电子态的影响也比较小，所以，计算静态和能带的时候，可以不考虑。 此外，以往文献中的计算，有的直接采用实验给出的结构参数建模，不再弛豫，计算静态和能带，得到的结果也比较合理。 所以，我们对薄膜采用不优化结构和用optPBE方法优化结构，两种方式。 算SOC。 计算材料的自旋轨道耦合性质，一般在优化好的结构基础上，在静态和能带计算是加入特定参数来实现。一般，分两种方式: 第一种是从静态开始，就进行非线性的计算，能带也进行非线性自旋轨道耦合计算。 第二种，则是，在静态时进行非线性计算（按照一般的静态计算进行），产生CHGCAR、WAVECAR，进行能带非线性自旋轨道计算时，读入这两个参数。 VASP手册推荐使用第二种。 我们通过多次比较发现，使用第一种方法，可以得到更为合理的结果。 3）关于d电子的考虑。 我们分别考虑了Bi原子的两种电子组态： 第一种，含有15个价电子，包含d电子，电子组态5d106s26p3； 第二种，含有5个价电子，不含d电子，电子组态是6s26p3。 通过比较计算结果，发现并没有明显的区别，所有我们选用第二种