纳米金催化剂在一氧化碳氧化反应中的应用.ppt

纳米金催化剂在一氧化碳氧化反响中的应用SeminarII报告人：蔡伟杰(2004级博)导师：申文杰研究员

报告内容前言1金催化一氧化碳氧化研究进展2展望3

前言一氧化碳氧化意义富氢条件下CO选择性脱除---燃料电池封闭式CO2激光器CO2CO+1/2O2+hv富氧条件下CO脱除---防毒面具CO+1/2O2CO2

前言金一直被认为是化学惰性最高的金属，由于其化学惰性和难于高分散,一般不被用来作为催化剂。二十世纪七十年代末以前，人们也曾考察过多种含金催化剂，但并未发现它比其它贵金属催化剂具有更好的催化性能。然而至八十年代后期，日本的HarutaM.发现担载在过渡金属氧化物上的金催化剂，不仅对CO低温氧化具有很高的催化活性，而且还具有良好的抗水性、稳定性和湿度增强效应,打破了认为金没有催化活性的传统观念，致使人们对其催化特性产生了极大兴趣和关注。

CO氧化反响机理MayfairC.Kung,RobertJ.Davis,andHaroldH.Kung.J.Phys.Chem.C.111(2007)11767失活原因：2Au-OH→Au-O-Au+H2OAu-OH+S-OH→Au-O-S+H2O

金催化一氧化碳氧化反响的影响因素纳米金粒径大小的影响反响温度影响参加水或氢气的影响载体的影响制备过程中PH的影响

PH的影响WencuiLi,FerdiSchuthJournalofcatalysis237(2006)190-196

载体的影响SilvioCarrettinAngew.chem.Int.Ed.43(2004)2538-2540复原性载体的催化性能优于非复原性载体是由氧的活化以及在载体外表迁移的能力决定的。

纳米金粒径大小的影响M.Haruta,CatalysisToday,1997,36(1):153-166

M.Valden,X.Lai,D.W.Goodman,Science,1998,281(5383):1647-1650Themetal-to-nonmetaltransitionoccursataclustersizeofabout3nm

反响温度的影响M.Haruta,M.Dat,AppliedCatalysisA:General,2001,222(1/2):427–437

M.Haruta,M.Dat,AppliedCatalysisA:General,2001,222(1/2):427–437

水的影响M.HarutaAngew.Chem.Int.Ed.2004,43,2129–2132非复原型载体催化剂(Au/Al2O3,Au/SiO2)反响性能增加远远大于复原型载体催化剂(Au/TiO2)

M.HarutaAngew.Chem.Int.Ed.2004,43,2129–2132水的影响水的作用(1)活化氧分子〔2〕消除外表上的碳酸盐物种

氢气的影响(PROX)J.L.Rousset,JournalofCatalysis,2005,230(2):476–483

氢气的影响J.L.Rousset,JournalofCatalysis,2005,230(2):476–483积极影响：氢气的存在产生新的反响中间物种(HCOO-)

C.Sivadinarayana,.J.Am.Chem.Soc.126(2004)38HCOO-物种在金催化剂外表的形成

添加助剂的影响A.C.Gluhoi,S.D.LinCatalysisToday90(2004)175助剂的功能：〔1〕作为结构助剂，提高金的分散度〔2〕与金外表的吸附物种作用

展望CO氧化反响具有重要的意义。金催化剂是用于CO氧化的良好催化剂。但人们对于CO氧化反响的机理以及活性金的价态还存在争议，还需要进一步研究与探讨。

参考文献[5]S.Arrii,F.Morfin,,and.J.Am.Chem.Soc.126(2004)1205[6]Aiqinwang,Ya-pingHsieh,Yong-Fanchenandchung-YuanMou.J.Catal.237(2006)197[7]DongchanLim,IgnacioLopez-SalidoandYoungDokKim.SurfaceScience.598(