空位对CuCr_2S_4电子结构和磁学性质影响的研究.pdf
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文
摘要
自旋电子学拓宽了电子新的研究维度，依据自旋电子学设计出来的器件具
有功耗低、性能优和集成度高的优势，势必会引发传统电子学的第二次革命。
含Cr系尖晶石硫属化合物CuCrS具有铁磁性的磁结构、费米能级处自旋极化
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率极高和与目前Si基衬底相匹配易于集成的天然优势，在自旋电子学领域具有
重要的研究意义，然而CuCrS在应用于自旋电子学器件之前，关于其磁性起源
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和空位存在时对其自旋极化率影响的问题亟需解决。
本论文通过第一性原理分别计算了含有Cu/S空位与不含有任何空位的
CuCrS晶体和不同厚度薄膜的电子结构和磁学性质，计算结果表明，CuCrS
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晶体在费米能级处具有很高的自旋极化率，但并没有表现出半金属的性质，但
是当三维块体材料降维为二维薄膜材料时，费米能级附近Cu的d轨道和S的p
轨道杂化受到抑制，阻止了价带顶部自旋向下的电子态出现在费米能级处，使
得较薄的CuCrS薄膜表现出了半金属的性质，但是随着薄膜厚度增加，逐渐由
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二维过渡到三维情况，半金属性质衰减，最终与CuCrS晶体一样在费米能级处
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不具备半金属性质。对分别含有Cu/S不同空位的CuCrS晶体和薄膜计算结果
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表明，单独的Cu/S空位的出现可以提高费米能级处的自旋极化率，但是无法诱
导CuCrS晶体和较厚的薄膜结构在费米能级处表现出半金属的性质，最终在
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CuCrS晶体中引入Cu和S共同空位的方法，实现了CuCrS晶体中半金属性质
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的诱导，在自旋向下部分，价带顶在-0.060eV附近，导带底在0.372eV附近，
存在0.432eV左右的带隙，而自旋向上部分表现为金属的性质。分析不同空位存
在时对CuCrS晶体和不同厚度薄膜磁学性质的影响，研究发现CuCrS的磁性
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起源为：CuCrS中磁性的起源是Cr，其未满的3d轨道上占据的电子，进行铁
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磁耦合贡献了总磁矩，每个原胞中的2个Cr离子的3d轨道上共有5个电子，但
其中并不是一个+3价，一个+4价，而是这5个电子被两个Cr所共用，其中每个
Cr的d轨道上存在两个局域电子，剩下的电子以巡游的形式存在，当体系存在空
位时，影响的是Cr的d轨道上巡游的电子，对所有的Cr都有影响，并且还认为
巡游的电子自旋的方向都相同，与CuCrS在自旋向上的电子结构一直表现出金
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属性质的计算结果相吻合。
关键词：自旋电子学；空位；第一性原理；半金属性质；尖晶石硫属化合物
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