活性炭固态胺吸附剂的制备及其.pdf
哈尔滨工业大学硕士学位论文
摘要
以CO2为主的温室气体的排放对气候环境和人类社会造成了恶劣影响。传统
燃煤电厂的CO2排放占据相当大的碳排放比例,因此烟气中的CO2捕集具有重要
意义。固态胺吸附剂因其低腐蚀性、制备流程简单、再生能耗低的优点受到了广泛
关注。活性炭成本低、易实现大规模生产。将活性炭与固态胺吸附剂结合起来,以
活性炭为多孔载体制备成的固态胺吸附剂具有广阔应用前景。煤基活性炭与生物
质基活性炭理化性质有明显差异,因此二者制备的固态胺吸附剂也有不同的特点。
本文围绕活性炭孔隙结构调控、固态胺吸附剂的制备及其对烟气中低浓度CO2的
捕集特性等内容进行了系统研究。
(1)以孔隙结构较好的商业煤基活性炭作为原材料,进行多种预处理调控孔
隙结构及表面官能团,然后进行有机胺负载。实验结果表明,直接负载有机胺时,
CO2的吸附性能有所提升,不同粒径下相同聚乙烯亚胺(PEI)负载量制备的样品
性能有所不同,小粒径负载性能稍差。水中超声预处理能够增加活性炭中的含氧官
能团,但并不能提高活性炭的性能。HO活化也能提高活性炭中含氧官能团的含
22
量,但单一HO活化也不能提高活性炭的性能。N与HO共活化预处理可以提
22222
高活性炭固态胺吸附剂的性能,最佳胺负载量为10wt%,最佳吸附量达到0.383
mmol/g。KOH与HO共活化可以显著提高活性炭固态胺吸附剂的性能,PEI负载
22
量为5%时,吸附量达到0.423mmol/g,与商业吸附剂13X相当。
(2)首先使用孔隙结构较差的微孔型商业椰壳基活性炭作为原材料,使用O2
活化改善孔隙结构并增加含氧官能团,可以提高活性炭有机胺负载的性能,但孔隙
结构较差的微孔型生物质基活性炭不适合作为固态胺吸附剂的多孔载体。因此以
柚子皮作为生物质原料,通过ZnCl2活化法制备介孔活性炭,比表面积达到1845
233
m/g,总孔体积达到1.75cm/g,介孔体积达到1.20cm/g。最佳负载量为10wt%,
最佳吸附量达到0.653mmol/g,相较于煤基活性炭的最佳吸附量(0.423mmol/g)
提升了54.37%。然后从元素组成、孔隙结构、胺负载效率三方面就煤基活性炭和
生物质基活性炭固态胺吸附剂进行了对比分析。
最后,就本文研究存在的不足以及未来的研究方向进行了展望,从吸附CO2浓
度、有机胺种类、介孔活性炭三方面对固态胺吸附剂的未来研究进行了展望。
关键词:活性炭;有机胺;聚乙烯亚胺;CO捕集
2
-I-
哈尔滨工业大学硕士学位论文
Abstract
Theemissionsofgreenhousegases,primarilyCO,havehadadverseimpactsonthe
2
climate,environment,andhumansociety.TheCOemissionsfromconventionalcoal-
2
firedpowerplantsco