Cu_xO修饰RGO柔性电器及汗液葡萄糖检测特性研究.pdf
哈尔滨理工大学工学硕士学位论文
CuO修饰RGO柔性电化学传感器及汗液葡萄糖
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检测特性研究
摘要
随着人类生活水平的快速提高,糖尿病现已成为备受国民关注的慢性疾
病之一。传统血糖检测技术采用侵入式和有创取样等手段,易引起患者疼痛
和皮肤交叉感染等风险。相比于血液,汗液中包含大量与人体新陈代谢紧密
相关的重要信息,且汗液中的葡萄糖作为活体细胞的主要能量来源,研究结
果显示,人体汗液中的葡萄糖浓度与血糖浓度密切相关,通过测定汗液葡萄
糖浓度可实现对人体血糖水平的实时监测。
近年来,基于多种检测手段的可穿戴柔性汗液传感平台已被开发出来并
不断取得进展,通过对汗液样本的实时检测和量化分析,达到连续健康监测
的目的。因此,非侵入式柔性可穿戴汗液传感器具备灵敏度高、无创检测、
装置便携等优点,在人体日常生活健康实时监测和智能医疗系统中具有巨大
应用价值和发展前景。
本文以汗液葡萄糖传感器为研究对象,在论述汗液葡萄糖检测技术国内
外研究现状基础上,分析四代汗液葡萄糖传感器的发展历程及各自的优缺点,
阐明无酶汗液葡萄糖传感器的技术优势。并通过探究电化学葡萄糖工作电极
的反应机理和电化学葡萄糖的检测原理,构思出无酶葡萄糖传感器检测系统
的总体设计方案,确定了循环伏安法的电化学三电极传感器检测结构。
电化学电极修饰材料直接影响传感器信号输出强度,CuO修饰RGO为电
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极材料。研究了CuO、CuO和RGO三种复合修饰材料的研制工艺流程,并通
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过扫描电子显微镜SEM对样品进行表征,分析修饰材料的微观形貌和能谱,
从而对其工作活化性能进行初步推断。进一步通过EXD(EnergyDispersiveX-
RaySpectroscopy,X-射线能谱仪)组件对样品激发的元素特征进行分析,测
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定各元素含量,确定了CuOCuORGO=110.3复合修饰材料的最佳配比。
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为达到传感器可穿戴功能,采用柔性基底的传感器芯片设计。对传感器
电极芯片和恒温控制加热芯片进行三维建模与仿真分析,利用微电子柔性打
印设备研制出柔性基底三电极和加热芯片,芯片尺度为10150.2mm。将加
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热芯片在三电极柔性基底的背部贴合组合,实现在汗液测试过程中对人体体
温的模拟和温度补偿功能,隔离膜的制备用于对传感器的过热保护和电气隔
离,加热温度控制在体表温度范围32~40℃。同时在电极表面涂敷Nafion膜,
实现对修饰材料的固化和测试过程中的离子交换。
研制出的CuO修饰RGO柔性电化学传感器采用Chi600e电化学工作站进
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行性能测试,通过循环伏安法检测传感器的基本特性,验证得到修饰物的最
适宜配比,有效提高了传感器对葡萄糖浓度的敏感性和准确度。测试结果表
明,传感器在汗液葡萄糖浓度0.06mmol/L至0.2mmol/L区间有测试效果,对
应血糖浓度3.3mmol/L至17.3mmol/L,可达到正常人体葡萄糖检测要求。反
应得到的电流响应值与相应葡萄糖浓度展现优良的线性相关度,且氧化峰灵
0.146mA/m−1−0.366mA/mm−1
敏度为molL,还原峰灵敏度为olL,响应速度快、
灵敏度高、重复性和稳定性良好,为无创非侵入式葡萄糖检测实用化奠定了
理论和技术基础。
关键词电化学传感器;汗液葡萄糖;柔性可穿戴;CuO修饰RGO