无定型碳g-C3N4制备及其光催化降解四环素性能.docx

背景介绍

自青霉素问世后，抗生素的应用进入了“黄金时期”，最常用的一类抗生素——四环素，人体肠胃很难将其完全吸收，一部分会以化合物的形式被人体排出到自然环境当中。由于四环素的稳定性高，其在自然界中难以被分解，对生态环境造成了不可估量的危害，因此迫切需要找到一种方法来解决这个问题。

文章亮点

以尿素和葡萄糖为原料，采用一步高温煅烧的方法制备C/g-C3N4复合材料

通过调节葡萄糖的比例，改变复合物中无定型碳含量，对复合材料的可见光催化降解四环素性能进行研究，并初步探讨其催化反应机理。

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内容介绍

1??实验部分

1.1??主要仪器与试剂

1.2??实验方法

1.2.1??光催化剂的制备

准确称取10.0?g尿素和一定质量的葡萄糖放入研钵中，研磨至粉末状，使其充分混合。接着将其转移到坩埚当中，盖严盖子后放置于高温电炉。

1.2.2??可见光催化降解四环素性能

将四环素作为目标降解物，首先取10mL（20mg/L）四环素溶液于离心管当中，作为第一个样品。接着将100mL（20mg/L）的四环素溶液转移至反应器当中，加入20mg催化剂，暗反应30min，使得样品和四环素完成吸附解离平衡，然后取样10mL于离心管中。

2??结果与讨论

2.1?XRD结果分析

采用X-射线衍射仪对无定型碳、g-C3N4和复合物的物相结构进行分析，结果如图1所示。

图1??样品的XRD图

2.2??FT-IR结果分析

采用FT-IR对样品官能团结构进行进一步分析，结果如图2所示，所有样品在816cm-1处有一个强吸收峰，是由三-S-三嗪环结构的弯曲振动所产生。

图2??样品的FT-IR图

2.3??XPS结果分析

a.C1S图;?b.N1S图

图3??g-C3N4和0.05%C/g-C3N4的XPS图谱为研究g-C3N4与复合材料的化学组成及键合特性，对其进行了XPS分析，结果如图3所示。

2.4??微观结构分析

通过透射电镜分别对无定形碳、g-C3N4和C/g-C3N4复合材料的形貌进行分析，结果如图4所示。

a.无定形碳;?b.??0.05%C/g-C3N4;c.g-C3N4

图4?样品的透射电镜图

2.5??光吸收性能分析

材料的光吸收性能是影响光催化性能的一个重要因素，为研究样品的光吸收性能，对g-C3N4与复合物的UV-Vis漫反射光谱进行分析，结果如图5所示。

a.UV-vis漫反射光谱；b.带隙图

图5??样品的光吸收性能

2.6??光电化学分析

a.I-t曲线图；b.阻抗图

图6??样品的光电化学分析

利用光电流测试对g-C3N4和0.05%C/g-C3N4的光生电子与空穴分离效果进行评价，光电流密度越高，光生电子与空穴分离效果越好。

2.7??光催化降解四环素性能分析

通过在可见光下降解四环素对样品的光催化性能进行分析，结果如图7所示。在没有任何光催化剂的情况下，四环素的光解作用可以忽略不计。

图7?催化剂在可见光下对四环素的光降解曲线

3??结论

以葡萄糖和尿素为原料，通过高温聚合的方法制备出无定形碳/g-C3N4复合材料。其中无定型碳是以复合的形式和g-C3N4进行结合，无定形碳的引入不仅拓宽了对可见光的吸收范围，还促进了光生载流子的有效分离。可见光催化降解四环素结果表明：0.05%C/g-C3N4呈现出最好的光催化效果，其可见光催化降解四环素反应速率为0.05946min-1，是g-C3N4的5倍。该工作为新型复合材料的开发和应用提供了一种的新思路。