稀土闪烁晶体研究进展讲述.docx

稀土闪烁晶体研究进展闪烁：辐射发光，将高能射线（X、γ）高能粒子（质中电子、α、β粒子）转换为紫外或可见荧光脉冲[1]。作用：探测上述高能射线粒子（高能物理、核物理、核医学成像、安全检查、工业勘探）。分类：无机有机，固液气态；玻璃陶瓷晶体。无机优势：高密度、物化稳定，闪烁性能好。（玻璃有机容易做，输出低；有机密度低使其射线截止差[2]；气体是惰性气体，激发波长短，与普通光电倍增管难配）历史：1948年NaI:Tl纪元[3]，基本条件：1）能阻止射线或粒子使之被消耗，吸收系数大，原子序数大密度高；2）发射光谱与光电探测器（光电倍增管PMT、硅光二极管SPD、电感耦合器件CCD等）频谱匹配好；3）透过率大，无自吸收；4）能量分辨率（发光效率高）和时间分辨率（衰减快）；5）抗辐照能力强；6）化学稳定，温度稳定性；7）易机械加工。图1 无机固态闪烁体主要发展历程图2 无机闪烁晶体主要元素组成在元素周期表中的分布高能物理（用于电磁量能器（EMC）和强子量能器（HC））要求：能量分辨率、射线截止能力、高密度、快衰减；已用（NaI:Tl、CsI:Tl、Bi4Ge3O12(BGO)、PbWO4(PWO)）。候选：BaF2、LaBr3:Ce、(LuxY1–x)2SiO5:Ce(LYSO:Ce)等；双读出量能器（dual-readout calorimeter）能同时测量到Cherenkov光和闪烁光，要求短的截止波长，候选:PWO、PbF2、PbFCl、Bi4Si3O12(BSO)等[4~6]。在医学(辐射探测)。应用：（X-CT）、单光子发射计算机断层成像术（Single-Photon Emission Computed Tomography，SPECT）、正电子发射断层成像术（Positron Emission Tomography，PET）、γ-相机等。要求：高密度、高光输出、大有效原子序数。此外，CT或X-CT要求：余辉要尽可能的小，PET（核医学成相研究热门）要求衰减时间短，PET第一代NaI:Tl到第二代BGO，现在Lu2SiO5:Ce(LSO:Ce)、LYSO:Ce；未来3D-PET、PET/CT、PET/MRI、PET/超声，潜在价值LaBr3:Ce、CeBr3、LuI3:Ce、LuAlO3:Ce(LuAP:Ce)LuSi2O7:Ce(LPS:Ce)等[7~10]。安检要求：高光输出、好能量分辨率和短余辉常用NaI:Tl、CsI:Tl、CdWO4(CWO)等。油田测井：温度稳定性要求较高，常用的闪烁体有NaI:Tl、BGO、Lu2SiO5:Ce(GSO:Ce)、YAlO3:Ce(YAP:Ce)等。1960s，稀土应用于闪烁晶体，滥觞于70年代末YAG:Ce晶体闪烁性能开发大部分稀土（Ce3+→Yb3+）有未完全充满的4f电子层，共有1639个能级，可能发生跃迁的数目：192177个，稀土闪烁晶体研究：df跃迁、ff跃迁对应紫外到红外的特征吸收和发射过程（Ce3+、Pr3+、Eu2+），它们具有完全自旋宇称允许的5d→4f跃迁，大大提高了响应能力。Ce3+研究最广，5d→4f快偶极允许跃迁，衰减快（10–50ns），Y3+、La3+、Lu3+光学惰性，适合发光材料。特性：具有高密度、高光输出、快衰减，主力：卤化物、硅酸盐、铝酸盐。2. 闪烁晶体发光过程及评价2.1 闪烁晶体的发光过程发光解释：晶体场理论、能带理论能带理论：电子不再束缚于个别的原子，而是在周期势场中运动，成为共有化电子，其能量状态形成一系列按禁带隔开的能带[12]。晶体场理论：开壳层离子能级在晶体中受到周围环境的作用后使自由离子状态的能级产生stark劈裂。用途：揭示轨道能级在晶体场中的状态，解释稀土闪烁晶体发光性能与晶体场强度，晶体对称性等晶体场参数的关系[13]。发光原理：固体中电子受到激发后吸收能量成为激发态电子，因不稳定逐步释放能量发光回到基态过程。发光过程的第一阶段:高能光子作用于电子使之受激发形成高能电子，并产生对应的高能空穴。作用形式：光电效应、康普顿散射和电子对效应；作用范围：光电效应在光子能量较低，重元素的光电效应要比轻元素大得多；康普顿散射在中能低Z区发生的几率高；而电子对效应易发生在高能高Z区域。高能电子和空穴通过一系列弛豫过程释放能量，直到电子的能量位于导带底，而空穴能量位于价带顶，此时电子空穴对的能量大致相当于闪烁晶体带隙Eg。第二阶段非辐射复合：电子空穴对在基质材料中发生迁移并到达发光中心或激发中心过程中，基质材料中的缺陷或杂质形成陷阱，使电子或空穴不断被俘获或发生非辐射复合。能量传递效率：闪烁晶体的能量传递过程与很多因素有关，总体来说，高的要求基质材料具有尽可能少的缺陷如点缺陷，表面，界面等；发光中心或激发中心：具有很强的电子/空穴俘获