钯-氧化石墨烯-Fe3O4催化剂的制备及其对Heck反应催化研究.PDF

　第２５卷 第６期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２５，Ｎｏ．６　 　２０１１年１２月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｄｅｃ．　２０１１　 文章编号：１００１３５５５（２０１１）０６０５４９０８ 钯氧化石墨烯ＦｅＯ 催化剂的制备及其 ３ ４ 对Ｈｅｃｋ反应催化研究  刘　文，郑龙珍 ，李引弟，刘　强 （华东交通大学　化学化工系，江西 南昌３３００１３） 摘　要：采用离子交换和共沉淀两步法合成了氧化石墨烯四氧化三铁复合物（ＧＯＦｅＯ），并负载钯（Ｐｄ）纳米颗 ３ ４ 粒得到了催化剂ＰｄＧＯＦｅＯ．用ＳＥＭ和ＦＴＩＲ对其表面形貌和组成进行了表征．１６０℃下，以Ｎ，Ｎ二甲基甲酰 ３ ４ 胺（ＤＭＦ）为溶剂，将该催化剂用于溴苯和丙烯酸酯的Ｈｅｃｋ偶合反应中，产率可达９８．６％，且连续使用４次后， 产率仍可保持９７．５１％． 关　键　词：氧化石墨烯；四氧化三铁；钯催化剂；Ｈｅｃｋ反应 中图分类号：Ｏ６４３．３２　　　文献标识码：Ａ ０ ［１］ 　　由过渡金属钯（Ｐｄ）催化的Ｈｅｃｋ偶联反应 ＦｅＯ 和ＧＯ同时用于钯催化剂的载体．因此，为 ３ ４ 是构筑复杂碳－碳键的重要工具之一［２－４］，广泛应 得到一种高活性，高稳定性，且易分离、易回收的 ［５－７］ 新型钯催化剂，通过离子交换、共沉淀两步法将磁 用于药物、染料和光电子器件等的合成中 ．传 统的均相钯催化剂如Ｐｄ（ＯＡｃ）、Ｐｄ（ＰＰｈ）等，具 性纳米颗粒ＦｅＯ负载到ＧＯ表面，得到了复合物 ２ ３ ４ ３ ４ ［８］ ＧＯＦｅＯ，再以回流还原的方式将 Ｐｄ纳米颗粒负 有高活性、高选择性等优点 ．但同时存在不稳 ３ ４ 定、难分离、不可重复使用和成本昂贵等缺 载到该复合物上设计合成了磁性催化剂 ＰｄＧＯ 点［８－１０］，使工业应用受到了限制．通过催化剂的改 ＦｅＯ．讨论了该催化剂对溴代苯和丙烯酸酯的 ３ ４ 性以实现简化分离过程，提高重复使用率，避免贵 Ｈｅｃｋ偶合反应的催化活性并与球形磁性催化剂Ｐｄ 金属的浪费成为研究工作者的共同目标．负载型钯 ＠ＣＦ＠ＦｅＯ（ＣＦ：ｃａｒｂｏｎｆｉｌｍ碳膜）进行了对比， ３ ４ 催化剂应运而生，这类催化剂通过将钯纳米颗粒负 考察了温度、碱、溶剂对催化活性的影响及其重复 载到具有特定性能的载体上，可以针对性地解决均 使用性能． 相钯催化剂的各种不足，因此，逐渐成为研究热 １实验部分 点．同时也有越来越多的有机物和无机物被用于新 ［１１］ １．１仪器与试剂 型的负载型钯催化剂的研究中．例如，活性炭 、 金属氧化物［１２－１６］、有机聚合物［１７，