天然气水合物体系的相平衡及甲烷溶解度计算.PDF

第 2 2 卷 第 1 期 地 球 物 理 学 进 展 Vol .22 No .1 2007 年2 月( 页码:239 ～246) PROGRESS I N GEOPHYSI CS Feb . 2007 天 然 气 水 合 物 体 系 的相 平 衡 及 甲烷 溶 解 度 计 算 1 ,3 1 ,2 1 1 苏 正 , 陈多福 , 冯 东 , 刘 芊 ( 1 . 中 国科 学院广 州地 球化学 研究所 边缘 海地质 重点 实验室 , 广 州 5 10640 ; 2 . 中 国科 学院广 州 天 然气 水合物 研究 中心, 广州 510640 ; 3 . 中国科学院研究生院, 北京 100049) 摘 要 海洋环境 中天然气水合物的形成除 了合适的温压条件 外, 还必须有充分的 甲烷供给. 本文介 绍了甲烷- 水体 系的甲烷饱和溶解度、水合物体 系中甲烷水合物溶解度计算方法. 在 气- 液二相平衡 甲烷饱和溶解度计算 中, 关键在于 状态方程 的选择和合适的混合规则的运用, Duan 的计算模型在温度、压力和盐度变化上都具有很 大的适用性, 且易于 应 用. 在含水合物的相平衡体 系中, 在 已知组分和假 定可能存在相的前提 下, 可利 用模拟退火算法优化总吉布斯 自由 能, 确定是二相还是三相体 系, 并求解 甲烷水合物溶解度. 在海水环境 下盐的存在使 平衡发生移动, 利用德拜—休克 尔理论或 Pitzer 电解质溶液理论校正盐度对于海水活度的影响, 求解海水环境 中 甲烷水合物溶解度. 基于气- 液二相 平衡理论的 K- K 方程, 在 临近水合物生成条件下实验或计算确 定亨利常数 等参数后, 可计算三 相平衡 甲烷水合物溶 解度, 且 简单易用. 关键词 相平衡, 天然气水合物, 甲烷饱和溶解度, 甲烷水合物溶解度 中图分类号 P63 1 文献标识码 A 文章编号 1004- 2903( 2007) 01- 0239- 08 Phase equilibriumof gas hydrate systemand calculation of methane solubility SU Zheng1 ,2 , 3 , CHEN Duo-fu1 ,2 , FENG Dong 1 , LI U Qi an1 ( 1 . Key Laboratory of Marginal Sea Geology , Guangzhou I nstitute of Geoche mistry , Chinese Acade my of Sciences , Guangzhou 5 10640 , Chi na; 2 . Guangz hou Center f or Gas Hy drate Researc h , Chi nese Aca de my of Sciences , Guangz hou 5 10640 , China ; 3 . Gra duat e School of t he Chinese Acade my of Sci ences , Beij i ng 100039 , Ch