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由亲水与疏水硅胶制备的Co/Ru/SiO2催化剂的表征及催化性能研究.pdf

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维普资讯 第 34卷 第3期 燃 料 化 学 学 报 Vo1.34 NO.3 2006年6月 JournalofFuelChemistryandTechnology Jun.2oo6 文章编号:0253-2409(2006)03-0343-05 由亲水和疏水硅胶制备的Co/Ru/SiO2催化剂的表征及催化性能研究 程 萌一,房克功 ,陈建刚 ,孙予罕 (1.中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室,山西 太原 030001;2.中国科学院研究生院,北京 100039) 摘 要:以亲水硅胶DegussaA300和疏水硅胶DegussaR106作为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列钴基催化剂。 利用MS、XRD、BET、FT—IR、TPR等手段考察了载体热稳定性,催化剂表面物相结构和还原性能等物化性能。结果表明,载体 表面有机基团对催化剂中CoO尺寸大小有影响,有机基团对载体表面羟基的取代使得金属钴与载体的作用力减弱,有利于 金属团聚为较大的颗粒。费。托反应结果表明,亲水硅胶性制得的催化剂通过后处理引入甲基后,造成催化剂活性下降,c + 的选择性下降,但使烃分布集中在C 一C。,这是由于表面甲基的空间位阻作用不利于反应中的吸附过程和链增长过程。由 疏水载体制备的催化剂虽然钴颗粒较大,但是由于催化剂制备过程中部分有机基团的烧结,对催化剂活性产生了较大的负面 影响,使催化活性降低,重质烃选择性明显降低。 关键词:费-托合成;硅胶;有机基团;改性;钴基催化剂 中图分类号:0643 文献标识码 :A CharacterizationandcatalyticbehaviorofCo/Ru/SiO2catalystsprepared from hydrophilicandhydrophobicsupports CHENG Meng ,FANG Ke—gong ,CHEN Jian—gang ,SUN Yu.han (1.StateKeyLaboratoryofCoalConversion,InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences,Taiyuan 030001,China; 2.GraduateSchooloftheChineseAcademicofSciences,Beijing 10039,China) Abstract:A seriesofcobalt—basedcatalystswerepreparedby incipientwetnessimpregnation.usingDegussa A300nadR106assupports.Thephysico—chemicalpropertiesofsampleswerechraacterizedbVXRD,BET. TPR.TPOnadFT—IR.Fischer.Tropsch(F.T)reactionwascarriedoutinafixed.bde reactorunderthecondi. tionsofn(H2)/r,/(CO)=2.0,GHSV =1500h一,P=2.0 aandt=210℃ ~260℃.Theinvestigation showedhtathterewassomerelationbetweentheCo04sizenadthecoverageofhydroxylonlhesurfaceofsup. ports.Orgnaicgroupscoveringhydroxylonsurfaceofsupportweakenedhteinteraction strenght ofsupport.pre. cursorcombinations,nadhtatfavoredtheformationofCo1O4withbiggercrystallitesize.Thesinteringoforgna icgroupsmadehtereactionactivitynadtheselectivityforheavyhydrocarbonsdecre
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