基于高通量筛选和机器学习的电催化材料设计.pdf
目录
摘要V
ABSTRACTVIII
第一章绪论1
1.1引言1
1.2二维电催化材料概述2
1.3电催化析氢反应概述4
1.3.1氢吸附吉布斯自由能4
1.3.2析氢性能计算方法5
1.4机器学习在电催化材料的应用5
1.4.1机器学习辅助高通量材料筛选6
1.4.2机器学习辅助机理分析7
1.5研究内容及意义8
第二章计算方法与理论基础10
2.1引言10
2.2第一性原理计算10
2.2.1Born-Oppenheimer近似10
2.2.2Hartree-Fock近似12
2.3密度泛函理论13
2.3.1Hohenberg-Kohn定理13
2.3.2Kohn-Sham方程14
2.3.3交换关联泛函14
2.4机器学习14
2.4.1机器学习定义与分类15
2.4.2机器学习算法15
2.4.3机器学习在材料中的流程17
2.4.4机器学习评估与验证18
2.5使用软件介绍19
第三章基于高通量计算与机器学习的二维电催化材料析氢反应研究
21
3.1引言21
3.2计算细节与方法24
3.2.1密度泛函理论24
3.2.2机器学习和描述符25
3.3基于机器学习从数据库高通量计算筛选稳定二维催化材料26
3.3.1数据集的准备26
3.3.2模型训练与评估28
3.3.3筛选结果29
3.4基于机器学习和高通量计算的HER催化活性的探究30
3.4.1数据集与特征工程30
3.4.2模型的设计与实现35
3.4.3结构热稳定性计算37
3.5本章小结38
第四章基于密度泛函理论计算和机器学习的掺杂g-CN体系析氢反
应研究39
4.1引言39
4.2计算细节41
4.3结果与讨论42
4.3.1结构性质及稳定性研究42
4.3.2HER催化活性探究44
4.3.3HER催化活性的趋势47
4.3.4机器学习探究HER催化活性的来源50
4.4本章小结51
第五章总结与展望53
5.1工作总结53
5.2工作展望54
参考文献56
附录65
附录165
附录265
致谢75
攻读硕士学位期间主要研究成果76
贵州师范大学学位论文原创性声明77
贵州师范大学学位论文使用授权书77
摘要
人类过度依赖煤、石油和天然气等能源，对能源储量和环境都
带来严重的影响，因此迫切需要可持续的清洁能源。氢能具有清洁、
高能量密度等特点，是一种理想的能源选择。在不同的制氢方法中，
电催化分解水制氢表现出更加清洁与高效。许多非贵金属催化剂被
广泛用于析氢反应(HER)催化剂，但相较于传统的铂(Pt)的催化剂，
其催化性能还需进一步提升。基于Pt材料HER表现出优越的性能，
但因成本和稀缺性问题限制了大规模应用。因此，在设计和开发新
的催化剂时，寻求更加高效、经济和可持续发展是当前重要的课题。
自成功剥离石墨烯以来，二维材料因其独特的层状结构和电子性质，
逐渐成为潜在的催化剂代替品。此外，新材料的研究是一个复杂且
耗时的过程。随着材料结构的逐渐复杂化，构建催化活性描述符变
得越来越具有挑战性。机器学习是当今重要的技术之一，本文将密
度泛函理论计算和机器学习相结合，以二维材料作为研究对象，一
是利用机器学习辅助高通量计算筛选现有数据库，构建新型HER催
化材料；二是利用机器学习方法从几何结构和化学成分等方面，探
究HER催化剂的活性来源。论文的主要研究内容如下：
（1）随着二维材料研究深入，与C元素邻近的单原子层结构
“磷烯”(Phosphorene)在光电领域展现出巨大的应用价值。然而，
磷烯结构中磷（P）原子含有的“孤对电子”极易与空气中的氧分子
(O