In2O3基光热催化CO2制甲醇及光催化反应器的结构优化.pdf
摘要
摘要
大气环境中CO2浓度逐年上升，导致人类生存环境的恶化。利用CO2与H2
合成甲醇是CO资源化的途径之一。CO催化方式主要有热催化、光催化等，但
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热催化CO耗能较高，光催化产率较低，光热催化具有能耗低、产率高的优点，
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COInONiRu
提高2转化率和甲醇选择性。本文以23为基础，通过、掺杂改性、与
g-CN构建异质结等方法提高催化活性，并对催化材料表征分析、结合文献调研
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推测反应机理。具体研究内容如下：
1InONiCONi
（）通过共沉淀方法，在23中掺杂，有效地提高2转化效率。
掺杂导致部分In被替代，改变InO的晶体结构，促进表面氧空位的产生，有利
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于CO向表面扩散。Ni掺杂减小了InO的带隙，光电流响应表明Ni掺杂后有更
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强的电子－空穴分离能力，电子促进了中间体的反应，提高CO2转化效率。实验
表明，10%Ni-InO在温度265℃、压力1MPa、空速12000mL/(g·h)的光热条件
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-1-1
下CO转化率为6.1%，甲醇选择性24.2%，时空产率为63.4g·h·kg。
2MeOHcat
2InO
（）贵金属元素对甲醇有更高的选择性，通过共沉淀方法，在23中掺杂
Ru，有效地提高CO转化效率和甲醇选择性。Ru掺杂后导致InO晶体发生晶格
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畸变，产生大量氧空位，有利于CO在催化剂表面扩散。Ru掺杂减小了带隙，光
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Ru
电流响应表明掺杂后有更强的电子－空穴分离能力，电子作用于活性位点促进
甲醇中间体的反应进而提高CO转化效率与甲醇选择性。实验表明，Ru含量为1%
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时获得最佳性能，在温度为265℃、压力1MPa、空速12000mL/(g·h)的光热条件
-1-1
下CO2转化率为4.4%，甲醇选择性为48.3%，时空产率为90.59gMeOH·h·kgcat。
（3）以性能更好的Ru-InO为基础与g-CN构建异质结复合材料有效提高
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CO催化转化效率与甲醇选择性。Ru-InO/g-CN更大的表面积能够暴露更多活性
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位点有利于CO2在催化剂表面扩散吸附。异质结构能够改变能带结构，光电流响
应测试证明g-CN加入后光生电荷-空穴分离能力增强，电子促进了中间体的反应，
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调节甲醇选择性，提高催化转化效率。实验表明，1%Ru-InO/1.5%g-CN在温度