MgIn2S4及其复合材料的制备与光催化性能的研究.pdf
摘要
随着社会经济的进步与发展，能源短缺和环境污染问题成为人们密切关注的
焦点。光催化是国际公认的微量污染物净化与生产清洁能源的理想技术，为了实
现光能至化学能的高效转化，光催化材料不仅要具有较高的可见光利用率，还要
满足高的量子效率。纳米尖晶石型硫化物MgInS（MIS）因具有较好的可见光吸
24
收能力而受到研究者的关注，然而，MgInS单体的光催化性能受到光生载流子
24
高复合速率的严重限制。为了解决以上问题，本研究通过设计缺陷结构以及构建
异质结等策略对其进行优化改性，以获得较高的光催化反应活性。
通过添加过量硫源的方法，采用一步水热法构建具有硫缺陷的MgInS超薄
24
纳米片，以四环素（TC）作为目标污染物评价所制备样品的光催化活性。研究发
现富含硫缺陷的MIS-V-(1:2:8)在可见光下照射120分钟后对TC的去除率最高，
S
达到了83.63%，为原始MgInS的2.14倍。光催化活性的提升是由于缺陷工程改
24
变了MgInS的能带结构，增强了其氧化还原能力。利用液相色谱-质谱法（LC-
24
MS）检测了TC的光催化降解产物，并初步提出了降解途径。ESR分析证实，
MIS-V-(1:2:8)的主要活性物种为空穴（h+）和超氧自由基（•O‒）。
S2
通过在以In基MOF材料(In-MIL-68)为模板生成的InO纳米微棒上原位生长
23
MgInS纳米片，成功构建了一个具有匹配良好的Z型界面电荷转移通道的新型
24
MIS-InO异质结。以一种典型的抗生素四环素(TC)作为目标污染物，评价所制备
23
材料的光催化活性。在可见光照射120分钟后，MIS-InO-(10:1)材料表现出最佳
23
的光催化活性，对四环素的降解率为96.5%，分别是MgInS和InO的2.4和4.3
2423
倍。光催化活性的提高归因于Z型异质结光催化剂的构建，不仅增加了比表面积，
暴露出丰富的活性位点，提高了光的利用率，而且为载流子提供了宽而短的传输
路径，有利于光生载体的迁移和分离。采用液相色谱-质谱(LC-MS)检测了TC的
光催化降解产物，并提出了初步的降解途径。自由基捕获实验和ESR分析证实，
其主要活性物种为空穴（h+），超氧自由基（•O2‒）和羟基自由基（•OH）。
为了增强MgInS的还原能力，本文设计引入具有二维（2D）结构的β-酮烯
24
胺偶联的TpPa-1和TpPa-2共价有机框架（COFs）材料与MgInS构建异质结构，
24
对其开展光解水制氢性能研究。研究发现所制备的TpPa-1/MIS-5%呈现较高的光
解水制氢速