基于功能纳米材料构建双信号输出传感器.pdf

摘要

随着检测技术的不断进步，双模式传感器已成为分析方法研究的热点之一。这

种传感器结合了两种不同的检测模式，可以提供相互验证的数据结果，从而提高了

检测的准确性和可靠性。相比单一信号输出传感器，双模式传感器能够有效克服其

在准确性方面的局限性，同时节约了验证结果所需的时间成本。因此，选择具有特

殊性质的功能纳米材料，探索简单高效的检测方法对于构建双模式传感器至关重

要。我们制备了几种具有优异光热或光电性能的纳米材料（包括2DDL-TiC、1D

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ZnO和0DCuS），并对ZnO和CuS进行了表面修饰，实现了生物分子的有序组装，

从而获得了功能化半导体材料。结合这些优异性质，我们设计了双模式传感器，详

细分析了其传感机理，并成功将其应用于重金属离子和miRNA-221的检测。主要

工作如下：

（1）提出了一种基于分层TiCMXene纳米片（DL-TiCMXene）的无标记

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光热/电化学双模式检测Hg2+策略。Hg2+在水中以HgCl、Hg(OH)和HgClOH的

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形式存在，DL-TiCMXene带正电的边缘可以特异性结合富电子元素O和Cl，进

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一步发生氧化还原反应得到TiO/C和HgCl。从DL-TiCMXene本身的光热性

22232

能和还原性的转变来看，其光热响应和电化学响应随着Hg2+浓度的对数增加而降

低。线性范围分别为1nmolL-1~50μmolL-1和50pmolL-1~500nmolL-1，根据3S

-1-1

/N计算出的检测限分别为0.43nmolL和17.2pmolL。该设计充分利用了材料

本身的特性，避免了复杂的组装和检测过程，实现了高选择性和高灵敏度的Hg2+

检测。特别是该双模式传感使汞离子检测结果能够自确认，从而提高了传感器的可

靠性。

（2）设计了一种基于熵驱动DNA分子机器（EDC）进行信号放大的光电/光

热双模式生物传感器，用于检测miRNA-221。首先，基于两条单链DNA的碱基互

补配对规则将氧化锌纳米棒（ZnONRs）和硫化铜纳米颗粒（CuSNPs）组装在一

起，其中ZnONRs作为光电信标，CuSNPs则充当光电流的抑制剂和光热信号元

件。当适当浓度的目标miRNA-221存在时，激活熵驱动DNA放大器，释放Output

DNA，打开锚定在ZnONRs表面的部分杂交双链，导致CuSNPs的释放，同时恢

复被其抑制的光电流。此外，脱离的CuSNPs还具有优异的光热信号响应。该光

电/光热传感器能够分别在1fmolL-1~50pmolL-1和500fmolL-1~5nmolL-1的线

性范围内对miRNA-221进行灵敏检测，其检测限（LOD）分别为0.35fmolL-1和

122fmolL-1。通过目标触发的EDC循环扩增策略，可降低每步反应的可逆性，保

持碱基对数量不变，提高反应效率，并具备较高的热稳定性和特异性，从而赋予该

生物传感器高灵敏度和高选择性。

关键词：双模式传感器，熵驱动DNA分子机器，光热检测，电化学，光电化

学

Abstract

Withthedevelopmentofdetectiontechnology,dual-modesensorhasbecomeoneof

thehotspotsinsensi