质子与羟基碰撞的含时密度泛函理论研究.PDF

物 理 学 报 Acta Phys. Sin. Vol. 63, No. 2 (2014) 023401 ? 质子与羟基碰撞的含时密度泛函理论研究 王志萍? 朱云 吴亚敏 张秀梅 (江南大学理学院, 无锡 214122) ( 2013 年 7 月 16 日收到; 2013 年 10 月 17 日收到修改稿 ) 采用将含时密度泛函理论和分子动力学非绝热耦合的方法, 研究了不同入射速度下质子与羟基碰撞的反 应动力学. 计算了碰撞前后质子动能和羟基动能的变化及羟基电子和质子的运动. 计算结果表明, 质子沿垂 直羟基分子轴方向入射时, 质子与羟基碰撞后, 质子被反弹且动能损失并俘获了羟基中氧的一部分电子, 而丢 失部分电子的羟基则获得动能以伸缩振动的形式向计算边界平动. 随着入射质子的初动能增加, 质子从羟基 中俘获的电子增多, 碰撞后羟基的键长变长, 羟基振动变强而伸缩振动频率降低. 此外, 还发现质子的入射方 向对碰撞过程的激发动力学有很大的影响. 质子从不同的方向入射时, 质子的入射初动能越大, 其损失的动 能越多且损失的动能与入射初动能呈线性关系, 而入射方向对质子动能损失的影响很小. 在质子入射初动能 较低 (小于 25 eV) 的情况下, 羟基获得的动能与质子入射初动能呈线性关系且与入射方向无关; 在质子入射 初动能较高 (大于 25 eV) 时, 当质子沿羟基分子轴方向入射时, 羟基动能的增量远大于质子沿垂直于羟基分 子轴方向入射时羟基动能的增量. 关键词: 含时密度泛函理论, 分子动力学, 羟基, 碰撞 PACS: 34.10.+x, 31.15.E–, 34.50.Gb, 34.50.Bw DOI: 10.7498/aps.63.023401 切相关. 羟基是一种重要的活性氧氢键, 由于其化 1 引 言 学性质比较活泼, 它可以与生物体的嘌呤碱基和嘧 啶碱基发生反应, 从而导致碱基的变异、DNA 链的 21 世纪是生命科学的世纪, 生命物质和生命现 断裂及 DNA 的损伤等 [6,7]. 此外, 原子、分子及离 象已成为科学家研究的重要对象, 同时离子辐照育 子间的碰撞反应是一个复杂的动态物理过程, 是 种、质子治癌和重离子治癌也成为科学研究的前沿 存在于天体物理、大气物理、大气化学和化学反应 领域 [1,2]. 随着粒子束技术的发展, 实验上人们致 中最普遍的物理现象和化学现象之一. 质子是最 力于研究生物辐射损伤的微观机理 [3?5]. 尽管实 简单的离子. 过去的几十年里, 在加速器、材料科 验现象和实验结果颇令人振奋, 但是由于生物体本 学、等离子体、天体物理等许多领域中, 质子与分