Pr(Ⅲ)掺杂的钨酸铋复合材料光催化降解水体中几种抗生素的研究.pdf

摘要

摘要

抗生素的滥用对环境和人类健康造成了很多不可逆转的伤害，可以发展光催

化降解技术达到高效、环保的去除目的。BiWO基纳米材料和稀土离子掺杂的无

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机纳米材料近年来被不断关注并用于光催化降解染料和抗生素等污染物，应用潜

力极大。然而，光催化降解抗生素的研究中针对的目标抗生素种类有限，特别是对

于新生代抗生素的降解研究明显不足，材料普适性不佳，降解效果有待提高，很少

涉及对材料自身和降解中间体毒性变化的探究。另一方面，相关研究很少考虑真实

环境因素对光催化剂降解污染物性能的影响，这给材料和方法在实际水环境中的

应用带来了不可预知的问题，需要进行系统深入地考量。鉴于此，本论文通过制备

Pr(Ⅲ)掺杂的BiWO复合光催化剂(Pr-BWOs)来提高材料的光催化活性，并系统研

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究了将该材料用于真实太阳光和模拟实际水样中新生代四环素MTC的光催化降

解的影响因素及降解效果；同时基于水中表面活性剂SDBS对Pr-BWO-7材料光

催化降解洛美沙星的促进效应，改善了材料对氟喹诺酮类抗生素的降解性能。另一

方面，考察了降解中间体的生物毒性变化，并提出了可能的光催化反应机理，为该

类材料在实际水样中抗生素的去除应用提供了实验参考。

1、通过水热法和离子注入法制备了花状Pr3+掺杂的BiWO复合材料(Pr-

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BWOs)并对其进行表征，以该材料作为光催化剂探究了其在模拟太阳光下对甲烯

土霉素的光催化降解性能，考察了Pr3+掺杂的量、光催化剂的用量、甲烯土霉素溶

液的pH值、初始浓度等因素对降解性能的影响，探讨了可能的光催化反应机理。

实验结果表明，在弱酸性环境中，20mg的光催化剂对20mg·L-1的甲烯土霉素在

150min内的降解率为95.8%，矿化率为72.5%，该反应过程符合准一级动力学模

-2-1+-1

型，降解速率常数为1.3410min，光催化反应中活性物种的贡献为h=·OO。

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2、考察并分析了实际环境水样中各种共存物(无机离子，小分子有机物，表面

活性剂)对光催化降解甲烯土霉素的影响，并将该材料在真实太阳光下用于四种实

际模拟水样中甲烯土霉素的去除，最后通过微生物和植物实验考察了光催化材料

及降解中间体的生物毒性。实验结果表明：水体共存物对MTC降解率都存在不同

程度的抑制，在有上述共存物存在时(除壳聚糖)，MTC的降解率仍保持在

93.5%~74.8%之间；同时自然太阳光照下的MTC降解率高于模拟太阳光，在自然

太阳光下，四种模拟实际水样中MTC的降解率控制在92.1%~75.8%之间；微生物

和植物生长实验结果表明，Pr-BWO-7材料本身的生物毒性可以忽略，MTC降解

过程中的生物毒性不断降低。

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3、在考察Pr-BWO-7材料光催化降解抗生素普适性的基础上，以洛美沙星为

典型代表探究了水体中常见的表面活性剂SDBS对Pr-BWO-7光催化剂降解氟喹

诺酮类抗生素的促进效应，提出了可能的光催化反应机理。结果表明：SDBS的存

在可显著改善该材料对氟喹诺酮类抗生素的光催化降解性能，在最优条件下，Pr-

BWO-7对