双脉冲电芬顿氧化体系去除水中磺胺甲恶唑的效能与机制.pdf

哈尔滨工业大学硕士学位论文

摘要

抗生素对环境和健康的潜在不利影响正受到社会的广泛关注。中国是全球领

先的抗生素生产和消费大国，大量抗生素被不完全吸收和处理后进入环境中，这可

能导致抗生素在环境中无处不在。常规水处理手段被大量用于抗生素废水处理，但

效果不佳。双脉冲电源供电的牺牲阳极-电芬顿法是一种新型的电化学氧化方法，

具有高效、环境友好等优势，可用于处理抗生素废水。

本课题从提高处理效果、减少铁泥产生量和减少芬顿试剂投加量的角度出发，

利用单因素实验、电子自旋共振、电子扫描显微镜、X射线能谱、X射线衍射和傅

里叶红外光谱等方法，研究双脉冲电芬顿体系去除抗生素磺胺甲恶唑过程的电化

学条件优化、反应条件优化和去除机制，对比不同芬顿工艺的处理效果。主要的研

究结果如下：

设计了单因素优化实验，分析了磺胺甲恶唑模拟废水的COD去除率、HO浓

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度消耗、铁离子含量和铁泥产生量，确定了最佳电化学条件。结果表明：当电化学

参数极板间距、正向脉冲占空比、正向脉冲频率、反向脉冲占空比、反向脉冲频率、

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电流密度和反应时间分别设置为0.5cm、40%、50Hz、20%、500Hz、6mA/cm、

80min时，能够实现最高的COD去除率和较低的铁泥产生量，COD去除率为

82.73%，铁泥产生量为739.33mg/L。

考察了反应条件对磺胺甲恶唑去除的影响，实验结果表明：当HO投加量为

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33mmol/L，初始pH值为3.0，搅拌速度为500r/min时，体系的COD处理效果达

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到最佳，为82.73%。当Cl浓度在0~1500mg/L的范围内时对双脉冲电芬顿体系

的去除效能影响并不显著。最佳操作条件下体系内各物质出水浓度为：Fe2+为0.36

mg/L，Fe3+为0.81mg/L、氨氮为10.5mg/L、TDS为669ppm。

双脉冲电芬顿体系去除SMX的去除机制研究结果表明：双脉冲电芬顿利用一

定浓度的羟基自由基(·OH)和絮凝体对污染物进行降解和吸附去除，在反应过程

中·OH将磺胺甲恶唑转化为小分子物质，絮凝体对SMX和小分子物质进行吸附

沉淀。

不同芬顿工艺处理效果的结果表明：双脉冲电芬顿＞单脉冲电芬顿＞直流电

芬顿＞传统芬顿。双脉冲电芬顿在反应过程中利用周期换向供电对阴极和阳极进

行消耗，减缓了电极钝化现象。

关键词：双脉冲电芬顿；磺胺甲恶唑；化学需氧量；铁泥产生量；去除机制

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Abstract

Thepotentialadverseeffectsofantibioticsontheenvironmentandhealthare

receivingwidespreadconcernfromsociety.Chinaisaleadingglobalproducerand

consumerofantibiotics,withalargeamountofantibioticsbeingincompletelyabsorbed

andtreatedbeforeenteringtheenvir