水热炭及其溶解性有机质光催化降解有机污染物机制研究.pdf

摘要

随着工业的快速发展和人类活动的增加，污泥和有机污染物对环境危害日

益加剧，如何高效的处理污泥和控制有机污染物对水体的危害成为亟需解决的

问题。与传统污泥处置方式相比，水热碳化不需要预干燥处理，不受含水率约

束，反应条件温和，节约能源。污泥经水热处理获得水热炭（Hydrochar，HC）

不仅实现污泥减量和无害化，并且碳、铁等有益元素得以保留。热解炭及其溶

解性有机质在光催化降解有机污染物方面的作用逐渐被认识，但水热炭的相关

研究较少。因此，本文以城市污泥为原料制备水热炭，研究水热炭及其溶解性

有机质光催化降解有机污染物的机制。主要研究内容如下：

首先，探讨了污泥水热炭结构对活性氧物种（Reactiveoxygenspecies，

ROS）生成的影响。随着温度的升高，水热炭比表面积和孔径增大，含氧官能

团和缺陷增多，结晶化程度和芳香结构逐渐增强。水热炭的含氧官能团和缺陷

ROSCA

结构有利于水热炭在光照下活化分子氧，进而产生。此外，柠檬酸（）

的加入改善了水热炭的光化学性能，提高了其在光照下ROS的生成水平。

其次，探讨了CA对HC光催化降解罗丹明B（RhB）的影响。HC/CA光

催化体系对RhB的去除率是HC的42倍。在最佳反应条件（pH3.0,HC240-4

0.1g/L,CA1.6mmol/L）下，HC/CA光催化体系对RhB的去除率高达96.0%。

DOM

此外，水热炭具有良好的稳定性和可重复利用性。溶解性有机质（）和水

热炭基质（HCM）均参与了RhB的降解，其中HCM起到了主要作用。HCM

3+3+

中结合态的Fe和DOM中溶解态的Fe都可以与CA形成配合物，在可见光下

HOHO·OHHCM

通过分子氧活化生成22，并促进22分解产生。中的硅与铁相互

Fe-O-SiHCM/CA·OH

作用，形成键，降低了柠檬酸铁配合物激发能。在中作

1

为主要ROS发挥作用，在DOM/CA中O作为主要ROS发挥作用。

2

最后，探讨了水热碳化温度对DOM结构的影响和DOM光催化降解多西环

素（DC）的性能和机理。随着碳化温度的升高，HC释放DOC浓度逐渐降低，

DOM的形貌由光滑的层状结构向花状结构转变，分子量逐渐降低，芳香性逐渐

增强，腐殖化程度增强。当DOM240-4投加量为20mg时，DOM光催化体系对

-31

DC93.1%·OH·ODOM*ODC

的降解率为。、、和都参与了的降解过程，其

22

31

中在DOM*光转化过程中产生的以O为主的ROS是诱导DC降解的主要活性

2

物质。本研究有利于提高污泥水热炭终端产品的利用价值，为水热炭在环境中