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BiOBr基半导体复合材料制备及光催化性能研究
摘要
经济高速发展的同时,大量有机废液被排放到水环境中,在生物体内富集,对人
体健康和生态环境造成严重威胁。光催化氧化技术具有高效、绿色无污染等优点,成
为目前被广泛应用的废水处理技术之一。溴氧化铋(BiOBr)作为一种新型铋基半导体
材料,具有绿色无毒、带隙适宜、制备方法简单等特点,已被证明具有良好的可见光
激发的光催化活性。然而,BiOBr仍然存在对可见光吸收范围窄、光生载流子分离效
率低、氧化还原能力弱以及体系中活性物种有限等缺点。为了解决上述问题,本文制
备了BiOBr/还原氧化石墨烯(Reducedgrapheneoxide,rGO)、g-CN/BiOBr和
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CuO/BiOBrS型异质结三种BiOBr基复合光催化剂,应用于水环境中的染料降解,为
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有机废液处理提供一种新思路。本文的具体研究内容如下:
(1)还原氧化石墨烯rGO具有优异的导电性,可以提供电子传递通道,促进光
催化剂电子和空穴分离。采用水热法合成了rGO/BiOBr催化剂。探究了水热时间和rGO
负载量对光催化性能的影响。rGO/BiOBr复合后改善了BiOBr对可见光吸收范围窄和
载流子分离效率低的问题。当rGO负载量为0.75%时,0.75%rGO/BiOBr复合催化剂
表现出最佳的光催化降解亚甲基蓝(Methyleneblue,MB)性能,可见光照射90min,
对MB降解效率为90.67%,光催化反应速率k值为0.0227min-1,是BiOBr的1.32倍。
(2)能带匹配的S型异质结能够促进电子和空穴分离,同时保留强氧化和还原
性质,提高光催化性能。采用煅烧法和水热法合成了g-CN/BiOBrS型异质结复合催
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化剂。形成S型异质结后,还原型半导体g-CN的导带(Conductionband,CB)位置
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足够负(-0.94V),氧化型半导体BiOBr的价带(Valenceband,VB)位置足够正(0.33
V),保证了g-CN/BiOBr的强氧化还原性质,并同时解决了BiOBr对可见光吸收范
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围窄和载流子分离效率低的问题。当g-CN占BiOBr质量分数为60%时,60%g-
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CN/BiOBr复合催化剂表现出最佳的光催化降解MB性能,可见光照射90min,对
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MB降解效率为90.77%,光催化反应速率k值为0.0269min-1,是BiOBr的1.56倍。
(3)CuO作为一种还原型半导体及类芬顿试剂,能催化过氧化氢(HO)反应
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生成羟基自由基(•OH)。本章采用化学浴共沉淀法制备CuO/BiOBr,复合后,CuO
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与BiOBr构建了S型异质结和光芬顿协同体系,在提高BiOBr氧化还原能力的同时,
增加了体系中活性物种浓度,实现对MB的高效降解。当CuO占BiOBr质量分数为
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15%时,15%CuO/BiOBr复合催化剂表现出最佳的光催化降解MB性能。催化剂投量
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哈尔滨工程大学硕