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AMP吸附材料的制备及其对Cs的吸附性能研究
摘要
2011年,日本福岛第一核电站事故中大量放射性元素泄漏对环境造成巨大污染,
这次事故中泄露了大量的放射性核素137Cs和134Cs,会对人类和生物造成放射性毒性作
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用,且Cs在医学上也可以用来诊断治疗癌症,因此处理这些含铯废水具有重要意义。
有关研究表明磷钼酸铵(AMP)对铯有良好的去除效果,但是微晶颗粒限制了其实际应
用,将AMP微晶与支撑材料进行结合,可以改善其缺点。本文将磷钼酸铵作为主要的
铯吸附功能材料,以硅烷改性聚丙烯腈(PAN-Si)材料和海藻酸钙(CaALG)材料作为基
底,采用原位聚合法合成了AMP-PAN-Si和AMP-CaALG两种铯吸附功能材料。通过
pH
静态吸附实验考察了固液比、、吸附时间、温度、初始铯浓度和竞争离子对吸附性
能的影响;探究了氯化钾与氯化铵作为脱附剂的解吸效果。利用扫描电子显微镜、傅里
叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、热重分析和BET比表面积测试对两种材料进行
表征,分析吸附机理。进行动力学模型拟合、吸附等温线模型拟合、热力学计算,研究
两种铯吸附功能材料的吸附过程。
PAN-Si材料的原料配比影响吸附材料的形态,探究了不同原材料配比下的形态和
AMP-PAN-Si25℃1.4g·L-1
最大吸附容量。静态吸附实验结果显示,材料在、固液比、
pH7的条件下达到最大吸附量81.6mg·g-1,AMP-CaALG材料在25℃、固液比1.2g·L-1、
+-1
pH7的溶液中对Cs的最大吸附容量为72.1mg·g。虽然AMP-PAN-Si材料的吸附容
量更大,但其吸附速率较慢,达到吸附平衡需要24h以上,AMP-CaALG材料可在2h
内达到吸附平衡,比表面积测试显示材料具有微孔和介孔多样性分布的特征。解吸实验
表明,NHCl可作为两种材料的有效脱附剂,在NHCl浓度为4mol·L-1的情况下,对
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AMP-PAN-Si的解吸率最高为71.7%,对AMP-CaALG的解吸率最高可以达到87.3%。
动力学拟合结果表明两种材料均符合准二级动力学模型,液膜扩散是吸附过程中最
主要的速率控制步骤。热力学拟合结果表明两种材料的吸附过程均是自发吸热的,
AMP-PAN-Si的吸附过程符合Freundlich模型,为多层吸附而AMP-CaALG材料更符合
Langmuir模型,是单层吸附。
关键词:放射性废水;铯;磷钼酸铵;海藻酸钙;聚丙烯腈
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AMP吸附材料的制备及其对Cs的吸附性能研究
Abstract
TheFukushimaDaiichinuclearpowerplantaccidentin2011resultedinsignificant
environmentalcontaminationduetothereleaseofalargeamountofradioactiveelements.
Amongthese,substantialquantitiesofradioactiveisotopes,specifically137Csand134Cs,were
leakedduringtheincident.Theseisotopesposer