Fe_2O_3_MIL-5材料的制备及类芬顿性能研究.pdf

FeO/MIL-53基复合材料的制备及类芬顿性能研究

23

摘要

类芬顿技术是一种利用反应生成的强氧化自由基将有机污染物降解为无机小分子

水和二氧化碳的方法，目前被认为是合理处理染料废水的有效方法之一。三氧化二铁

(FeO)在类芬顿催化反应中展现出优异的催化性能，具有较强的磁性便于实验回收，

23

被视为一种重要的催化剂材料。金属有机框架结构材料具有独特的空间立体网状结构，

这种结构赋予了它较高的比表面积和孔隙率。FeO被分散到金属有机框架中，增加了

23

与目标物的接触面积，提高去除效率，从而实现更好的催化效果。

本文使用溶剂热法一步合成FeO/MIL-53(Fe)，为了更进一步提升其催化性能，在

23

已合成的FeO/MIL-53(Fe)催化剂基础上合成双金属FeO/MIL-53(Fe，Cu)、

2323

FeO/MIL-53(Fe，Ni)。利用X射线衍射分析法(XRD)、扫描电子显微镜分析法(SEM)、

23

X射线光电子能谱分析法(XPS)等方法对合成的FeO/MIL-53(Fe)予以表征，XRD与

23

SEM表明FeO/MIL-53(Fe)颗粒堆积形貌和结晶较好，XPS说明FeO/MIL-53(Fe)中Fe

2323

离子以三价形式存在。此外，FeO/MIL-53(Fe)还表现出良好的稳定性和磁性。将其应

23

用于非均相类芬顿反应体系降解20mg/L的活性黄X-R，确定降解条件pH值为3、催

化剂的投加量1.0g/L、HO浓度5.87mmol/L。通过5次循环实验，探索了FeO/MIL-

2223

53(Fe)的可重复使用性和稳定性，重复使用5次后降解率为85.2%。捕获实验表明·O2-

与·OH属于催化过程里的主要活性物质。最后，提出了FeO/MIL-53(Fe)降解活性黄

23

X-R的机理，即HO与Fe3+/Fe2+发生反应，生成·OH来实现对活性黄X-R的降解。

22

为了改善FeO/MIL-53(Fe)反应速率慢等缺点，合成了有机框架结构材料

23

FeO/MIL-53(Al)。相较于FeO/MIL-53(Fe)，MIL-53(Al)可以更好的分散FeO，提高

232323

反应效率。SEM可以看出圆片形貌的FeO和纳米棒状的MIL-53(Al)。XRD可以看到

23

FeO和MIL-53(Al)衍射峰同时存在。XPS得出FeO/MIL-53(Al)中存在三价Fe、Al离

23