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过渡金属自支撑催化剂的构建及电解水性能研究

研究生：高铭成指导教师：杨秀林专业：化学

研究方向：纳米复合材料的制备与应用年级：2021级

摘要

随着科技与人民生活水平的提高，人们对能源供应与生态环境质量的需求日趋

增加，而能源供应主要来源于化石燃料的燃烧，化石燃料不仅来源有限，且燃烧后

会对环境造成污染，因此人们急切需要开发新能源存储和转换技术，实现能源的高

效清洁利用。自然界具有丰富的水资源，经电化学水分解技术可产生无污染、能量

密度高的清洁能源。电化学水分解技术分为阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应

（OER）。目前，诸如铂碳（Pt/C）、二氧化钌（RuO2）等贵金属催化剂在这些电化

学反应中表现出了优异的催化性能，但高成本、稀缺性和稳定性不足极大地限制了

它们的广泛应用。此外，催化剂的催化效率受到反应动力学迟缓和复杂多电子反应

途径的严重阻碍。迄今为止，人们致力于寻找可替代的非贵金属基电催化剂。遗憾

的是，大部分非贵金属基电催化剂导电性差、界面电阻大，且有效活性位点数量有

限，催化活性及稳定性难以达到理想效果，因此，设计高效、耐用的非贵金属基电

催化剂迫在眉睫。

基于以上分析，我们以廉价且地壳含量丰富的过渡金属材料为研究对象，以三

维自支撑材料为基底，采用杂原子掺杂、构建异质结构等方式合成了一系列过渡金

属基电催化剂，并研究了其在HER，OER以及全水分解（OWS）中的应用。具体研

究结果如下：

1.N-CoVO@NF催化剂：采用简单、可控的浸渍和气相氮化法，构建了一种

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由泡沫镍基底负载的N掺杂CoVO纳米片状电催化剂。通过对N-CoVO@NF的

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微观形貌、结构、元素组成和表面元素价态等进行分析，揭示了其活性增强的原因。

研究结果显示，Co-N和V-N双重活性位点的存在产生了优异的协同作用，可有效加

快电子的传输速率；纳米片结构赋予材料较大的比表面积，使催化剂暴露出更多的

活性位点，更好地促进电解质与催化剂内外的离子交换以及气体逸散，提高材料的

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反应动力学。得益于其结构优势，N-CoVO@NF在10mAcm的电流密度下，其

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HER和OER的过电位分别为63和256mV，且具有200和300小时的良好稳定性。

与此同时，应用于全水分解电解槽时，N-CoVO@NF(+/–)两电极系统在500–1500

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–2–2

mAcm的高电流密度下，具有更优的电池电压，并且可以在100mAcm的高电流

条件下持续工作60小时，具有良好的工业发展前景。

2.FeN/FeVO@NF催化剂：通过溶剂热、气相氮化法得到异质界面结构

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FeN/FeVO@NF复合材料。通过对FeN/FeVO@NF的形貌、结构和组成进行分

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析，探索其结构与性能之间的关系。研究结果显示，气相氮化法形成的异质界面结

构诱导了Fe与V物种产生电荷相互作用；自支撑异质结构的建立有利于HO的吸附

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和物质的传输，同时提供更强的毛细管力促进电解质流通和气体逸散，增强活性位

点与反应物的接触。基于以上特征，在电催化OER过程中，