碱金属离子对Fe(phen)3_Y催化氧化性能的影响.pdf

第 3O卷 第 7期 催 化 学 报 2009年7月 V_o1．30 N0．7 ChineseJournalofCatalysis July 2009 文章编号：0253—9837(2009)07．0601—05 研究论文：601～605 碱金属离子对 Fe(phen)3／Y催化氧化性能的影响 夏 峰，刘肇敏，范彬彬，李瑞丰 太原理37-大学精细化S-研 究所，山西太原 030024 摘要 ：采用 自由配体法 ，将铁邻 菲哕啉 (Fe(phen)3)配合物封装在含有不 同碱金属 阳离子 的 Y型分子筛 中，制备 了系列 Fe(phen)3／M—Y(M=Li，Na，K 和cs)催化剂．采用X射线衍射、红外光谱、紫外一可见光谱、热重一差热分析、电感耦合等离子 原子发射光谱 、N2吸附一脱附 以及催化氧化反应考察 了碱金属离子对Fe(phen)3／M—Y催化剂物化性质和催化氧化性能的影响．结 果表 明，交换有不 同碱金属离子的 Y 型沸石 中Fe(phen)3的封装量不 同，而且Fe(phen)3在 Y 型沸石 中的热稳定性 随着碱金属离 子半径的增加有所降低，其 中Fe(phen)3L／i一Y具有最高的配合物封装量和热稳定性能．在环 己烷或苯乙烯氧化反应 中，在较低 的反应温度下，Fe(phen)3／K一Y表现 出最高的催化活性，而在较高的反应温度下，Fe(phen)3／Cs一Y的催化活性最高，碱金属离子对 Fe(phen)3／M—Y催化氧化性能的影响是 电子效应、空间限制作用和扩散效应 的综合结果． 关键词：碱金属离子；铁 ；邻菲哕啉；Y型分子筛 ；催化氧化 中图分类号 ：o643 文献标识码 ：A EffectsofAlkaliM etalCationsonCatalyticOxidationPerformance ofFe(phen)3／Y XIA Feng，LIUZhaomin，FAN Binbin，LIRuifeng InstituteofspecialChemicals，Ta~uanUniversityofTechnology,Taiyuan030024，Shanxi,China Abstract：TheFe(phen)3complexwassuccessfullyencapsulatedinsidethecavitiesofzeoliteYwithdifferention—exchangedalkalimetal cations(Li，Na+，K ，andCs)bytheflexibleligandmethod．Theeffectsofhtealkalimetalcationsonthephysicochemicalpropertiesnad catalyticoxidationperformnaceoftheFe(phen)3M／—YcatalystswereinvestigatedbyX—raydiffraction，Fouriertransfomr inrfaredspectros— copy,ultraviolet-visible specrtoscopy,thermogravimetry—differentialhtemr alanalysis，N2adsorption，inductively coupledplasma—atomic emissionspecrtoscopy,andcatalyticoxidationreactions．TheamountsofFe(phen)3loadingwerefoundtocorrelatetohtealkalimetal cations，whilethethemr alstabilityofencapsulatedFe(phen)3inzeoliteYdecreasedwithincreas