钴基化合物_g-C3N4复合材料的制备及降解染料性能研究.pdf
摘要
近年来,随着有机染料需求急剧增加,其造成的污染问题愈发不可忽视,已成
为严重制约人类社会可持续发展的全球性问题。先进的高级氧化工艺(AOPs)如
类芬顿法和光催化法因其去除效率高、操作成本低、设计简单、室温常压操作等优
点而受到广泛关注,两类技术的核心在于产生/使用氧化性强的自由基以使得染料
被降解。在众多报道的催化剂中,石墨相氮化碳(g-CN)材料具有化学性质稳定、
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易于制备、吸附性强、易产生自由基等优点,是非常有潜力的催化剂。但受光吸收
范围窄、电荷分离性能差以及质子/电子转移速率慢等因素的制约,目前g-CN材
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料产生自由基进而降解染料的效率仍然较低。
针对上述问题,本论文基于g-CN材料,设计并制备了CoAl-LDH/多孔g-CN
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复合材料和CoO/多孔g-CN复合材料,分别利用类芬顿法和光催化法对罗丹明
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B等有机染料分子进行降解,并对其降解机理进行探究。主要研究内容如下:
(1)利用高温热聚合法制备多孔g-CN,共沉淀法制备CoAl-LDH/多孔g-CN
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复合材料并将其应用于类芬顿法降解罗丹明B。研究表明,CoAl-LDH/多孔g-CN
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复合催化剂活化HO的能力明显优于单一催化剂,当HO加入量为1.5mL时,降
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解效率最高可达98.04%;其反应在碱性环境更容易发生;4次循环后仍能达到94.50%
的降解率;对甲基橙和酸性橙7的降解率分别可达68.37%(40min内)、97.89%(
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10min内);活性氧捕获实验证明活化HO产生的O是降解染料过程中的关键活
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性物种;
(2)利用浸渍-热聚合法制备CoO/多孔g-CN复合材料并将其应用于光催
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化法降解罗丹明B反应。研究表明,2%CoO/多孔g-CN复合光催化剂在可见光
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下表现出显著的光催化活性和良好的稳定性。在100min内,2%CoO/多孔g-CN
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复合催化剂的降解速率常数是单一g-CN的1.5倍;其反应在酸性环境下更容易
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进行;循环4次后仍能达到降解86.91%罗丹明B溶液的效果;对甲基橙和酸性橙
7的降解率分别可达92.1%(70min内)、84.94%(10min