气化渣中重金属赋存形态及资源利用过程环境风险研究.pdf
摘要
近年来中国煤气化产业迅速发展,年产生7000万吨以上气化渣,大量堆存造
成了巨大的环境风险。气化渣规模化处置与利用是促进煤炭清洁转化利用的必然趋
势。然而,气化渣中部分重金属富集,制约了其资源化利用技术的开发。因此明晰
气化渣中有害重金属的赋存状态与迁移转化规律,是推动其资源化、无害化利用的
关键前提。本论文分别以GE炉和SN炉产生的气化粗渣、细渣为研究对象,选择
典型重金属(Zn、Cr、Pb、As、Cd、Ni和Cu)研究了其在气化渣中的赋存特性以
及不同环境中的浸出规律,并对气化渣进行生态风险评价,为气化渣的无害化处置
和利用提供科学依据。本文取得的主要研究成果如下:
(1)针对气化渣中重金属赋存状态不明晰的问题,对气化渣的基础物性以及
重金属的赋存形态开展了基础实验研究。结果表明气化细渣的碳含量高于气化粗渣
的碳含量,重金属在气化过程中富集,挥发性重金属Zn和Pb在气化细渣中的浓度
远高于气化粗渣,表明高挥发性重金属倾向于富集在气化细渣中。采用EPMA分析
表征方法发现气化渣中重金属与Al、Si、Ca、Fe等元素分布区域重叠。进一步采
用BCR顺序提取实验发现重金属以残渣态存在的占比高达99.83%。结合XRD分析,
表明该区域为无定形铝硅酸盐。
(2)针对气化渣中重金属在不同环境中的浸出特性不明晰的问题,采用TCLP
浸出毒性程序进行气化渣毒性分析,同时探究浸出时间、浸出液固比、浸出pH对
重金属浸出的影响。TCLP浸出毒性分析结果表明部分重金属元素的浸出浓度超过
了GB/T14848-2017中III类地下水水质规定的上限值。且粗渣和细渣中重金属的浸
出行为存在差异,细渣中重金属Zn的浸出浓度为CGE-FS=8051.83μg/L,显著高于粗
渣CGE-CS=199.54μg/L。随着浸出液固比的增加,气化细渣中重金属元素的浸出量逐
渐增高。在一定量的浸取液中进行浸出实验时,气化渣中重金属会在很短时间内达
到浸出平衡,浸出时间对重金属的浸出效果影响不大。气化渣中重金属Cr、Pb、
Cd、Ni和Cu表现为阳离子型浸出模式,而重金属Zn和As则表现为两性浸出特性。
(3)基于气化渣的资源属性与环境危害性,探究了气化渣在酸活化-稀碱脱硅
制备水玻璃过程中重金属的迁移转化。在此工艺条件下,可制备模数3.61的水玻璃
产品。其中,重金属主要在酸活化过程中浸出(酸活化液GE-FS中Zn的浸出浓度
为43.05mg/L),而在稀碱脱硅过程中,重金属浸出量低(碱脱硅液中GE-FS中Zn
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的浸出浓度为0.24mg/L),使其制备的高模数水玻璃中重金属含量低。进一步利用
潜在生态风险评估指数法(RI)、地质累计指数法(I)、单因子指数评价法(P)
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和内梅罗综合污染指数法(P)对四种气化渣中的重金属Zn、Cr、Pb、As、Cd、
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Ni和Cu进行环境风险评估,发现这四种气化渣总体上会对环境产生潜在的生态风
险,其中重金属As、Cd、Ni环境风险等级为较高风险,重金属Zn、Cr、Pb、Cu
风险程度次之,在对其进行处置与利用时要进行重点关注。
关键词:气化渣;重金属;赋存状态;迁移转化;环境风险
II
目录
摘要I
ABSTRACTIII
1绪论1
1.1研究背景1
1.1.1气化渣的来源1
1.1.2气化渣的危害2
1.1.3气化渣的资源利用现状3
1.2气化渣中重金属迁移转化研究现状5
1.2.1重金属赋存形态的研究