Ni基碳载金属材料的合成及其在电催化CO2还原中的应用研究.pdf
摘要
随着化石能源的消耗，过量的CO排放已经导致了大量的气候和环境灾害，严重影
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响了人们的正常生活，寻找绿色可再生能源来代替现有的化石能源已经迫在眉睫。CO2
是自然界中重要的能量存储中间体。将过量的CO转化为高附加值化学品不仅能够解决
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CO过量排放的问题，还能够为可再生能源的转化和存储提供一个可行路径。因此，CO
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还原逐渐成为了科学家研究的热点。目前，针对CO2还原有多种方案，其中电催化还原
CO2因具有条件温和、可操作性强以及可还原产物多样等优势越来越受到人们的重视。
性能优异的电催化剂是电催化CO还原的首要条件。在目前研究的催化剂中，尽管贵金
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属金、银、钯等已经被证明在还原CO中表现出较高的催化活性，但高昂的成本仍然制
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约着其规模化制备和工业化应用。因此，开发廉价、可批量生产且具有高CO2电还原活
性的催化剂成为了CO电化学还原课题中的重要研究方向。针对催化剂材料的种类，科
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研人员也进行了广泛的研究，其中单原子催化剂因具有低金属负载量、高催化活性、高
选择性等成为科研人员重点关注的对象。但随着研究的深入，单原子催化剂中金属原子
易团聚、还原电流密度低、制备过程复杂等缺点也逐渐暴露。因此，寻找简便的方法设
计、制备具有高催化活性、高电流密度以及绿色无污染的电催化剂对于CO电化学还原
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研究仍具有深远的意义。
过渡金属Ni的含量丰富，成本较低，并且氮掺杂碳材料中的Ni-N活性位点已被证
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COCONiCO
实对2还原为具有较高的催化活性，因此开发基碳材料对于电化学2还原
研究具有很好的促进作用。但根据文献调查研究发现，目前报道的Ni基催化剂仍存在
电流密度低、稳定性不足等问题，所以设计合成新型的Ni基催化剂，改善以上的不足
也成为了研究的重点内容。基于上述背景，本文通过盐模板、设计合成金属有机框架-
等方法制备了三种Ni基碳载金属材料并将其应用于电催CO还原中，研究了三种材料
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的结构对CO还原的电催化性能的影响。主要的研究内容和结果如下：
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1NiNi-N-CNi
、通过盐模板法合成了单原子（SA）材料以及对比材料金属颗粒
（Ni-N-C）和N掺杂C（N-C），并利用XRD、XPS、Raman、BET以及TEM等手
NPs
段对制备的材料结构进行了表征，证实制备的Ni-N-C为单原子材料。测试了催化剂
SA
-0.98Vvs.RHENi-N-CCO
的电化学还原性能，在（）电位下，SA催化剂电化学技术还原2
I