MXene与过渡金属氧化物复合催化剂析氧性能研究.pdf
摘要
对化石燃料的过度依赖带来的环保和能源问题已经引起世界各国的广泛关注。因此,
寻求可再生、高效的清洁能源及其转换设备已成为实现能源可持续发展的重中之重。作
为清洁能源转换技术的核心,高效析氧反应(OER)电催化剂的合理设计和开发对于可再
生能源装置的应用至关重要。尽管IrO2和RuO2表现出优异的OER催化活性,但其高成
本、稀缺性和较差的抗溶解性严重阻碍了它们的商业化应用。这一挑战掀起了过渡金属
氧化物作为高效、稳定性好和低成本OER电催化剂的研究热潮。但是过渡金属氧化物
固有的低电导率和活性限制了其实际应用。通过调整过渡金属基电催化剂的微观形貌、
晶体结构、成分和缺陷或界面工程以及与导电材料复合等策略可以有效提升催化剂的
OER活性。MXene作为一种新型的二维(2D)纳米材料,由于其高比表面积、快速电子传
输和优异的机械强度以及丰富表面官能团,可作为固定催化剂的优良载体。
基于此,本文首先采用了更安全、更高效的MXene制备方法,获得了层数可控、
形貌良好的MXene材料。接着,通过采用一锅水热法在TiCTMXene上原位生长CoO
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纳米片,并探究了影响CoO/TiCT复合材料OER性能的主要因素。同时,探究了本
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征及金属掺杂的NiCoO材料的OER性能。具体研究内容如下:
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1)探究了TiCTMXene纳米片的制备。首先,采用HF、LiF/HCl两种不同刻蚀剂
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对TiAlCMAX相进行蚀刻,探究了刻蚀温度对MXene手风琴形貌与结构的影响,最
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终获得了层间形貌良好的MXene片。接着,使用TMAOH插层剂对MXene多层材料进
行插层处理,测试结果表明插层后的MXene的层间距得到了明显的扩大。同时研究表
明,LiF/HCl蚀刻得到的多层TiCTMXene纳米片可以通过超声剥离进一步得到单层
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或少层的纳米片,并基于此探究了增加单层MXene产率的主要因素,提出了一种有效
提升MXene单层悬浮液浓度的改进策略。这项工作对今后实验上制备更优良的MXene
提供了参考。
2)探究了CoO/TiCT的OER性能。通过对退火温度与原料比例的调节,得到了
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形貌良好、性能优异的CoO纳米片。其在10mAcm−2电流密度下的OER过电势为338
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mV。在此基础上,利用一锅水热法在MXene上原位生长CoO纳米材料(CoO/TiCT)。
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研究发现,CoO/TiCT复合材料OER反应催化性能(400mV)低于CoO纳米片,其
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原因可能是CoO与高导电MXene异质界面间的电子转移被限制,为此我们提出采用
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界面工程、空位工程、元素掺杂等方法来提高CoO/TiCT材料的OER性能,为我们
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后续的实验提供研究方向。
3)研究了Fe掺杂对NiCoO纳米材料OER催化性能的调节。通过实验表征和电
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催化测试发