铜基催化剂的制备及其对间苯二甲酸二甲酯催化加氢的研究.pdf

摘要

摘要

间甲基苯甲酸甲酯在涂料、化妆品、香料、食品、医药等领域具有广阔的应

用前景。传统制备间甲基苯甲酸甲酯的工艺路径条件复杂，效率低，成本高，生

产能力远远无法满足市场需求。因此，开发经济有效的工艺路径是当前亟待解决

的关键问题。结合我国绿色低碳发展新战略，以间苯二甲酸二甲酯为反应原料选

择性加氢制备间甲基苯甲酸甲酯的工艺路径具有清洁高效、绿色无污染、废弃资

源循环利用化等独特优势。

合成与研究间苯二甲酸二甲酯选择性加氢制备间甲基苯甲酸甲酯反应中所使

用的高效稳定催化剂是该工艺路径的重中之重。根据C=O选择性加氢这一反应

特点和铜基催化剂存在的铜颗粒极易长大团聚进而失活的问题，本文采用多种方

法设计和制备不同种类的铜基催化剂。主要研究结论如下：

(1)通过共沉淀方法制备具有高比表面积、大孔容的CuZnZrLaMnO固溶

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体催化剂，La-Mn的引入得到了23%的转化率、高达82%的间甲基苯甲酸甲酯

的选择性、可保证120h以上的稳定性。La-Mn不仅作为结构助剂提高催化剂比

表面积，增强Cu-Zn-Zr之间的相互作用，而且作为电子助剂改变铜的电子云密

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度，Cu/Cu比值升高，提供更多的表面活性位。

(2)通过浸渍方法制备5%La-30%Cu/γ-AlO催化剂得到了35%的转化率、

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83%的间甲基苯甲酸甲酯的选择性、稳定性可达100h以上。两性氧化物γ-AlO

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上的酸性位点和金属载体间的相互作用使得5%La-30%Cu/γ-AlO催化活性略

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优于CuZnZrLaMnO。添加金属助剂La使得活性位点增多，增加金属和载体

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间的界面面积，提升界面强度。同时CuLMMAES结果间接揭示了Cu和Cu

的协同作用与催化剂活性位点密切相关。

关键词：加氢脱氧；间甲基苯甲酸甲酯；铜基催化剂；多相催化；复合金属氧

化物

I

Abstract

Abstract

Methyl3-methylbenzoatehasbroadapplicationsinfieldssuchascoatings,

cosmetics,fragrances,food,andpharmaceuticals.Theconventionalmethodsfor

preparingMethyl3-methylbenzoatehavebeenhinderedbyintricateconditions,poor

selectivity,lowefficiency,highcosts,andinadequateproductioncapacitytomeet

marketdemands.Th